近日，郑州大学河南先进技术研究院许群教授团队在量子材料研究领域取得重要进展。该研究首次利用超临界二氧化碳(SC CO₂)在量子顺电KTaO3（KTO）中成功诱导出全新单斜相，并实现了自旋玻璃（Spin glass）态。这一突破为未来自旋电子学器件的开发提供了全新的认识视角和调控手段。

凝聚态物理学中，自发对称性破缺是导致丰富量子相的基础，但在拥d0电子排布的过渡金属氧化物中引入内禀磁性始终是一项极具挑战的前沿课题。经典量子顺电体KTO拥有强烈的自旋轨道耦合作用，即使在接近绝对零度时依然保持高对称性的立方钙钛矿结构，这种极高的结构刚性严重阻碍了其磁性功能的开发。尽管传统的施加高压方法能够诱发量子材料的相变，然而一旦释放压力，体系便会迅速恢复原状，极大限制了实际器件的开发和应用。

面对难以在常压下稳定非对称性亚稳相的物理难题，该团队利用SC CO2作为独特的力场，在KTO中诱导出一种全新单斜相。该研究不仅首次在KTO中打破了晶体学的反演对称性并观察到自发磁矩，更为奇特的是，这种单斜相在外露特定晶面显示强铁磁耦合，内部仍保留着强大的反铁磁性，二者的相互作用导致界面阻挫，最终成功实现了自旋玻璃态。电子顺磁共振波谱显示超临界CO2处理前后体系内氧空位的浓度并未发生改变，从而直接排除了氧空位浓度增加导致磁性增强。Ta L3边缘的X射线吸收近边结构和扩展X射线吸收精细结构光谱揭示，处理后样品中Ta平均价态的显著降低以及局部反演对称性的丧失，伴随Ta-O键长的明显拉长；拉曼光谱进一步证实单斜相畸变引起的局部成键环境的改变，证实超临界CO2帮助样品呈现出一个未见报道的全新声子模式，揭示了由于全新单斜相的出现重塑了体系的局部电子结构。

相关成果以“Spin glass in quantum paraelectric KTaO3: Supercritical CO2-induced monoclinic phase”为题发表在国际知名期刊《Science Advance》上，论文第一作者为材料科学与工程学院博士生梁宇宁，通讯作者为许群教授，郑州大学为唯一完成单位和通讯作者单位，该工作得到了国家自然科学基金、河南省人才项目的支持。

文章链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aed5419

超临界CO2诱导的单斜相KTO原子尺度结构分析与模拟